Née de parents hollandais, Olga Fröbe-Kapteyn manifeste un intérêt pour l’iconographie dès l’enfance, alors que son père, Albertus Philippus Kapteyn (ou Kapteijn), développe les pellicules photographiques dans sa chambre obscure, sous les yeux intrigués de sa fille. Sa mère, Geertruida (Truus) Agneta Kapteyn-Muysken, est engagée dans des mouvements d’émancipation des femmes et de rénovation sociale. Dès 1900, O. Fröbe-Kapteyn fréquente l’École d’arts appliqués de Zurich où elle excelle en couture, broderie et bijouterie. De 1906 à 1909, elle étudie l’histoire de l’art à l’université de Zurich.
En 1909, elle épouse le flûtiste et chef d’orchestre Iwan Fröbe. Après un séjour à Munich, les époux Fröbe fréquentent à Berlin le philologue André Jolles, qui, en 1911, avait fondé le cercle de couture « L’aiguille » : O. Fröbe-Kapteyn embellit les créations vestimentaires de Jolles, inspirées de la Grèce antique, avec des broderies recherchées. Veuve à partir de 1915, elle anime un cercle culturel à Zurich et, en 1919-1920, bénéfice de traitements naturels au sanatorium du Monte Verità à Ascona. Elle s’établit à Ascona en 1920, dans la Casa Gabriella. Elle y vit une période de « discipline de concentration », durant laquelle elle se consacre – avec sa fille pour seule compagnie – à l’étude de la spiritualité.

Pour l’étude des symboles, elle est stimulée par Ludwig Derleth, poète et mystique, proche du groupe des « Cosmiques » de Munich. En 1927, occupée à réaliser un « dessin géométrique », elle a l’idée de construire une salle de conférences. Le dessin appartenait à une série de « panneaux de méditation », peints entre 1926 et 1934, riches d’effet, mais dont émanait – selon le philosophe des religions Alfons Rosenberg – une « froideur épouvantable ». Ces tableaux méditatifs s’expriment à travers une rigueur géométrique qui fuit tout naturalisme de la forme et qui est confirmée par un choix de couleurs à dominante froide, où est présente une dialectique de base entre le noir (ombre, négatif, mort) et l’or (lumière, positif, vie). Le résultat est un abstractionnisme dans lequel est mise en scène une spiritualité épurée de toute corporéité.
À la suite d’une collaboration avec la théosophe Alice Ann Bailey de 1928 à 1932, Fröbe-Kapteyn est prête à entreprendre, en 1933, le cercle d’Eranos. Le nom « Eranos » (« banquet » en grec) lui est suggéré par l’historien des religions Rudolf Otto. Les Conférences d’Eranos, qui ont encore lieu aujourd’hui, attirent nombre des savants les plus influents des XX^e et XXI^e siècles. En 1934, le psychologue Carl Gustav Jung lui commande une recherche iconographique pour ses études sur l’alchimie et les archétypes. Les milliers d’images symboliques allaient constituer l’Archive d’Eranos pour la Recherche sur le Symbolisme (donnée au milieu des années 1950 au Warburg Institute). Le travail intérieur que Fröbe-Kapteyn mène d’après la technique jungienne de l’« imagination active » est documenté dans plus de trois cents « visions », peintes entre 1934 et 1938. Convaincue que « les choses les plus profondes de l’existence humaine […] peuvent être exprimées uniquement en images », elle consacre la seconde moitié de sa vie à nourrir son entreprise culturelle, Eranos.